Рескульпция углеродных точек с помощью электрохимического травления

Том 13 научных докладов, номер статьи: 3710 (2023) Цитировать эту статью

902 Доступа

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Значительные усилия направлены на изучение взаимосвязи структуры и свойств фотолюминесцентных углеродных точек (С-точек). Это исследование раскрывает механизм реконструкции C-точек, который запускается электрохимическим травлением и протекает через обширное поверхностное окисление и углерод-углеродный разрыв. Этот процесс приводит к постепенной усадке наночастиц и может повысить квантовый выход более чем на полпорядка по сравнению с необработанными аналогами.

Являясь одним из наиболее многообещающих типов наноизлучателей, углеродные точки (сокращенно C-точки) демонстрируют характерное излучение, зависящее от длины волны возбуждения, и замечательную устойчивость к фотообесцвечиванию, демонстрируя рабочие характеристики, аналогичные обычным квантовым точкам на основе тяжелых металлов (КТ)1. ,2,3,4,5,6. Что касается элементного состава, C-точки в основном состоят из C, H, O, N, тогда как ряд исследований показывают, что поверхностные функциональные группы играют важную роль в их диспергируемости, коллоидной стабильности, оптических свойствах, токсичности, биосовместимости и клеточных характеристиках. поглощение7.

Точная причина их фотолюминесцентного (ФЛ) поведения не до конца понятна, и поэтому разработка индивидуальных C-точек остается открытой проблемой. Четко определенные C-точки могут быть синтезированы путем термической обработки возобновляемых ресурсов8, включая фрукты9, траву10, шерсть11 или молекулярные предшественники, такие как мочевина12, этаноламин13, лимонная кислота14, фолиевая кислота15. C-точки, полученные пиролитическим путем, генерируются в водной фазе, в твердом состоянии или in situ внутри полимерной матрицы16. В зависимости от природы исходных материалов и используемого метода синтеза степень графитизации C-точек может значительно варьироваться от практически аморфной до высокографитированной17.

Благодаря своим желаемым характеристикам, изложенным выше, C-точки систематически исследуются в химическом и биологическом зондировании18, биовизуализации19, наномедицине20, антимикробных покрытиях21, нанокриминалистике22, удобрениях23, преобразователях энергии24 и электрокатализе25. Достаточно сказать, что C-точки испытывают различные уровни электрохимических потенциалов при использовании в электрокатализе, электросенсорстве, фотогальванике, батареях и светодиодах. Кроме того, электрогенерация C-точек происходит посредством отслаивания электродов, состоящих из графена, графита, углеродных волокон, углеродных нанотрубок26, древесного угля27 (подход сверху вниз) или посредством электроокисления/электрополимеризации предшественников малых молекул, таких как спирты28, ацетонитрил29 (подход «сверху вниз»). стратегия «снизу вверх»). В настоящее время разрабатываются методы, позволяющие строго контролировать размер C-точек и их излучение ФЛ, что облегчает дальнейшее применение30,31.

В этой работе мы раскрываем электрохимически запускаемый механизм, который резко изменяет структурные характеристики и оптические свойства C-точек. Этот процесс основан на электрохимическом травлении и протекает посредством обширного поверхностного окисления и разрыва углерод-углеродных связей. Благодаря этому размер наночастиц постепенно уменьшается, а квантовый выход (QY) увеличивается до 640%. Насколько нам известно, это первое исследование, которое предоставляет убедительные доказательства действия этого высокоэффективного механизма рескульптуры в C-точках, который предоставляет возможности для настройки размера и точного контроля их излучения ФЛ.

Спектры ФЛ водных дисперсий C-точек (SI рис. 1) демонстрируют характерную эмиссионную картину, зависящую от λex, в диапазоне от 380 до 500 нм в том смысле, что длина волны излучения (λem) смещается в красную область при увеличении λex. Этот тип эмиссионной моды был отнесен к вкладам, связанным с электронными переходами запрещенной зоны сопряженных π-доменов, состояниями поверхностных дефектов, краевыми эффектами и усиленным излучением сшивок, в то время как присутствие молекулярных хромофоров обычно связано с появлением отдельных независимых от λex вкладов32, 33,34.